放射性污染的监测方法

9.3.2.1 核事故污染的监测

核事故往往造成的污染范围很大，而且给人民生命和国民经济带来巨大的损失，引起全世界的关注。针对核事故的地球物理监测工作大体上可分为两大部分:一是在核事故发生后开始的大区域快速监测工作，及时了解逐日的污染扩散范围和方向并采取相应的防范对策;二是对所有核设施的长年监测工作，以便一旦发生事故时，能够了解原有的放射性背景以及追踪事故后污染逐步消除的过程。

(1)切尔诺贝利核事故监测

早在核电站建成之前，苏联的乌克兰科学院从20世纪60年代初期就通过在基辅的监测站对基辅周围地区(包括切尔诺贝利地区)进行长期放射性环境监测。监测的参数包括γ辐射背景值(用辐射仪测量)、散落物的放射性活度测量(用面积40cm×40cm的平底盘采集，盘底铺一张浸泡过甘油的滤纸，采集持续两周，采集的样品放在瓷坩埚内在电热炉中加温到500℃灰化，然后测定其β辐射强度)、土壤放射性污染检测(在地表下5cm深处用正方形取样器10cm×10cm取样，样品风干、磨碎、过筛后，测定其β辐射强度)。

事故发生前，γ辐射剂量率为10～12μR/h(背景值)，1986年4月26日发生事故后，4月30日升高到5mR/h，比背景值高约500倍。在随后几天内γ辐射值变化强烈，与放射性物质的继续泄漏和天气变化有关。5月9日在反应堆再次爆炸后，γ辐射也再次出现高峰。1986年底，γ辐射降低到50μR/h，1992年(监测经过公布前)再次降低为16～18μR/h，接近事故前的背景值。

土壤中的β放射性活度(按土壤质量计)在事故前为550～740Bq/kg，事故后升高到29600Bq/kg。事故前放射性⁹⁰Sr的质量活度为3.7～22.2Bq/kg，事故后升高了10倍。

为了了解污染的区域分布，瑞典地质调查所动用了两架地球物理专用飞机，在150m的高度上进行了航空γ能谱测量，1986年5月1～6日的测量结果如图9.12所示。在Gavle附近发现明显的高值。后几天的调查重点移向瑞典南部，以了解是否可以允许奶牛吃该地春天新生的牧草。5月5～8日在瑞典其他地区用100km线距的东西向测线覆盖，发现污染区不断向瑞典－挪威边界的方向扩大。从5月9日～6月9日整个瑞典用50km线距的航空测量覆盖，在一些异常区测线加密到2km。苏联在1986年4月28日以后，在国内面积为527400km的区域内进行过比例尺为1∶10万、1∶20万、1∶50万的航空γ能谱测量，以监测放射性污染弥散的区域。

图9.12瑞典航空γ射线照射量率等值线图 (照射量率单位为μR/h)

(2)追踪核动力卫星

由于卫星在进入大气层后解体成多个碎片，因此监测工作要在降落轨道周围广阔地区内进行，主要依靠航空γ能谱测量，发现异常后再进行地面检查。

苏联的用核反应堆作动力的宇宙－954卫星1977年底～1978年初在加拿大西北部陨落。1978年初加拿大国防部和美国能源部合作，追踪卫星陨落的碎片在加拿大的散落位置。首先根据计算机预测的卫星陨落轨道，划出一条长800km、宽50km陨落区域，由大奴湖东端至哈德逊湾附近的贝克尔湖，并将其分为14段。用4架C－130Heracles(大力神)飞机，以1.853km的线距、500m的离地高度作了航空γ能谱测量。加拿大地质调查所的能谱系统首先在大奴湖东端冰上的一号地段探测到放射源，到1月31日对全区作了普查，发现所有放射性碎片落在一个10km宽的带内，在该带内又以500m线距和250m离地高度作了详查。鉴于大力神飞机的飞行高度不可能再进一步降低，还采用了一套直升机探测系统，在9号地段的冰上发现许多弱的放射源，它们都是在大力神的飞行高度上所不能发现的，后来对这些小片的分析表明它们是反应堆芯的一部分。此后，直升机系统又在沿大奴湖南岸一带发现了更多的放射性碎片(图9.13)，这些碎片随北风飘向预订轨道的南侧。到3月底又在大奴湖的冰上作了一次系统的直升机γ能谱测量，数据分析进一步证明反应堆芯在进入大气层后已全部解体。同年夏天，加拿大原子能监控管理局做了进一步的监测和清理工作，以保证清除所有的有害物质，共回收约3500枚碎片，最远的在卫星轨道以南480km。

9.3.2.2矿山探采和选冶污染的监测

除了铀矿床外，许多有色金属、贵金属、稀有金属、稀土元素和磷矿床等也都伴生有大量放射性元素，对这些矿床的勘探、开采、选矿和冶炼都会导致放射性污染。为了清除这些污染，了解清除的效果，都需要进行监测。

(1)尾矿场地的污染与监测

在地质勘探阶段，矿床虽未交给工业部门开采，但是在勘探过程中使用了水平巷道、竖井和浅井等工程，使矿区受到天然放射性元素的污染。在矿床开采过程中，矿石和废石的堆放与运输造成更大面积的污染，选冶过程中产生的尾矿和炉渣也是不可忽视的污染源。

图9.13大奴湖地区由宇宙－954卫星放射性碎片引起的γ射线总计数的分布

1979～1980年美国能源部在盐湖谷作了航空放射性测量，以便划定尾矿场地范围，并指导地面调查。测量系统安装在直升机上，探测器由20个NaI晶体组成，每个体积645.7cm³，航高46m，线距76m。根据测量数据绘出了照射量率等值线图，如图9.14(a)所示和高于背景值的²²⁶Ra含量分布范围图，如图9.14(b)所示。背景照射量率变化于430～645fA/kg(1μR/h=71.667fA/kg)之间。尾矿堆的照射量率最高超过1×10⁵fA/kg。在尾矿堆以北有两个照射量率偏高的突出部分，西面的一个据认为是由尾矿受风吹动造成的，东面的一个沿铁路分布，可能由测量时正在运输的放射性物质或由沿铁路运输散落的矿石或尾矿引起。沿铁路的其他辐射异常据推测也是由散落物引起的。

利用此次航空放射性测量数据，盐湖城卫生局和犹他州卫生厅划定出14个此前未知的放射性异常区，地面检查发现9个地点属于铀选矿厂的尾矿、1个是铀矿石、3个是放射性炉渣，还有1个是储存的选矿设备。在20世纪80年代初查出的这些污染地段都得到了清理。

(2)采煤和燃煤的污染及监测

许多重要的采煤区在采煤过程中形成大面积的放射性污染。例如，德国的鲁尔矿区发现，由煤矿抽向地面的水中²²⁶Ra含量所导致的活度浓度达13kBq/m³，流入地下坑道中的水达63kBq/m³。鲁尔区所有煤矿每年抽出的水含²²⁶Ra导致的总活度共37GBq。在地面上放射性污染的分布在很大程度上与水的化学成分有关，共有两类含镭的水，A类含硫酸盐甚少或不含硫酸盐，但含Ba²⁺离子;B类水含大量硫酸盐，但不含Ba²⁺离子。在B类水中镭不沉淀，而A类水中的镭，当其与硫酸盐混合后，镭与钡同时沉淀，形成放射性沉积物。很多煤矿已采煤百年以上，在矿山废水流经之处形成很厚的沉积层，质量活度达150kBq/kg，并导致土壤和植物的污染，土壤质量活度由0.2～31kBq/kg，在水道两侧的新鲜植物中含²²⁶Ra，其质量活度达1kBq/kg。

目前世界上许多发展中国家都以煤作为主要能源，因此粉煤灰成为一种量大面积的放射性污染源。据联合国原子辐射效应科学委员会(UNSCEAR)的统计，一个每天烧煤10t的热电厂，向大气释放的²³⁸U放射性活度达1850kBq，一个1000MW的热电厂每年排放粉煤灰5×10⁵t，其中1.4×10⁵t排入大气。调查表明，在热电厂周围由于粉煤灰放射性引起的癌症死亡率比在核电站周围高30倍。

图9.14盐湖谷航空放射性测量

(3)石油开采及运输中的放射性污染和监测

石油开发过程中的放射性污染主要来自放射性测井。在测井中使用的放射性物质主要有中子源、同位素等，如镅铍(²⁴¹Am－Be)中子源，¹³⁷Cs，²²⁶Ra，¹³¹Ba，¹³¹I，¹¹³Sn，¹¹³In伽马源等。测井过程中的放射性污染主要是因操作不当造成的，如:由于操作不慎，配置的活化液溅入外环境;在开瓶分装、稀释及搅拌过程中，有¹³¹I气溶胶逸出，造成空气污染;在向注水井注入¹³¹I活化液时，由于操作不当，造成井场周围的表面污染;测井过程中玷污井管和井下工具等。

在石油化工生产中，承压设备(如锅炉炉管、液化气球罐、液化气槽车、承压容器、管线等)的探伤、液位控制、液位测量、密度测定、物料剂量、化学成分分析及医疗中的透视、拍片、疾病治疗等，广泛地采用了放射技术。在料位、液面、密度、物料剂量、化学成分分析方面的放射性同位素源的剂量、活度一般是几个毫居里(mCi)，很少超过1000mCi。不过，在正常工作情况下，不论是从事工业探伤的人员还是同位素仪表操作人员，身体健康均不会受到放射性损伤。

油田上放射性污染面积大的地方，甚至可以在1∶50万的航空γ能谱测量中反映出来，污染物以镭及其衰变产物为主，铀、钍含量不超过土壤的背景值。该企业用路线汽车能谱测量在斯塔夫罗波尔边区测过的40个油气田，其地表全被放射性废料污染，发现300多个污染地段，γ射线照射量率为60～3000μR/h，其中大部分在100～1000μR/h范围内。

(4)磷肥的放射性污染及监测

在天然环境中磷和铀之间有着稳定的共生关系，磷肥的原料———磷矿石含有偏高的铀，磷肥的副产品中则含有较多的铀衰变产物，这些都会给磷肥厂周围的环境造成放射性污染。

在西班牙西南部奥迭尔河和廷托河汇合入海处附近有一个大型磷酸厂，用于制造磷酸盐肥料，其原料为磷灰岩，含有大量铀系放射性核素。在西班牙生产磷酸的方法是用硫酸来处理原岩，在此过程中形成硫酸钙沉淀(CaSO₄·2H₂O)，称为磷石膏，这种副产物或者直接排入奥迭尔河，或者堆在厂房周围。因此，需要估算该厂每年排入周围环境的核素数量。此外，还测定了西班牙西南部几种商品肥料的放射性元素含量，以估计其对农田的放射生态影响。

所有的调查工作均基于测定固体和液体样的U同位素、²²⁶Ra和²¹⁰Po及⁴⁰K的含量。知道每年产出的磷石膏量及其中U，²²⁶Ra，²¹⁰Po的质量活度平均值，得出工厂附近每年排出的U同位素总活度约0.6TBq，²¹⁰Po总活度为1.8TBq，²²⁶Ra总活度为1.8TBq，各种放射性核素总量的80%存留在磷石膏堆中，其他直接排入奥迭尔河，存放的磷石膏也逐渐被水溶解流入河中。到达廷托河的水²³⁸U活度浓度为40Bq/L，²²⁶Ra为0.9Bq/L，²¹⁰Po为9Bq/L。为研究河流的污染，还取了水系沉积物样，样品湿重数千克，烘干、磨碎、混合后在高纯锗探测器上测量，探测器覆盖10cm厚的铅屏，内有2mm的铜衬，以便测得较低的质量活度。

磷肥厂的环境放射性污染在我国亦有发现。核工业总公司在上海市郊进行航空γ能谱测量时，曾发现10×10^－6的铀异常，是背景值的45倍，经查是由化肥厂的磷矿粉引起的。

9.3.2.3建筑材料的放射性污染及监测

除了房屋地基的岩石、土壤会逸出氡外，建筑材料中也可能含有某些放射性元素，因此也可能成为放射性污染源。当建筑材料中镭的质量活度高于37Bq/kg时，会成为室内空气中氡的重要来源。有些地方用工业废料作为制造建筑材料的原料，可能将工业废料中的放射性污染物带入室内。例如利用粉煤灰或煤渣制造建筑材料曾被认为是废物利用的好办法，但是当煤的放射性元素含量偏高时，会导致严重的后果。我国核工业总公司曾经对石煤渣所建房屋的室内吸收剂量率做过调查，发现石煤渣砖房屋的γ辐射吸收剂量率比对照组的房屋高出3～9倍。我国用白云鄂博尾矿、矿渣做原料制造水泥的工厂，用其生产的水泥建造的房屋时室内氡的浓度比对照组高出4～6倍。而美国对常用建筑材料放射性的调查结果表明，木材辐射出的氡最少，混凝土最多。

我国居民住宅多用砖作建筑材料，其中放射性⁴⁰K质量活度最高为148Bq/kg，Ra为37～185Bq/kg，钍为37～185Bq/kg。对于天然建筑材料，建材行业标准(JC518－93)将其分三类，见表9.4。

表9.4我国天然建筑材料核辐射分级标准

俄罗斯勘探地球物理研究所提出用以下参数对建筑材料的辐射室内居民辐射剂量进行监测。

9.3.2.4 核废料处理场地的选址和勘察

各国根据自己的条件来选择适于储存核废料的地质体，但迄今研究得最多的是两种:盐体和深成结晶岩体。盐体被认为是储存核废料得最好地质介质，其优点是未经破坏的盐层干燥，盐体中产生的裂隙易于愈合，盐比其他岩石更易吸收核废料释放的热，盐屏蔽射线的能力强，盐的抗压强度大，而且一般位于地震活动少的地区。而另外一些国家，因为各自的地质条件，主要研究利用深成结晶岩储存核废料。如加拿大和瑞典等国家，大部分领土属于前寒武纪地质，它们研究的对象包括片麻岩、花岗岩、辉长岩等。这些岩体能否储存核废料主要取决于其中地下水的活动情况。由于结晶岩中地下水的唯一通道是裂隙，所以圈定裂隙带并研究其含水性是重要的任务。在具体选择储存场地时考虑以下几个条件:地势平坦、因而水力梯度小，主要裂隙带不要穿过场地，小裂隙带应尽可能少，要避开可能有矿的地点。

其他研究的地质体还有粘土、玄武岩、凝灰岩、页岩、砂岩、石膏，碳酸盐也是可以考虑的目标。一般来说，碳酸盐岩是不适合的，但由不透水岩石包围的碳酸盐岩透镜体是值得研究的。除了陆地上的地质体外，对海底岩石的研究也已经开始。

(1)盐体选址勘察中的地球物理工作

A.盐体普查

为了储存核废料，首先要了解盐层的深度、厚度和构造，圈出适合储存的盐体，一般倾向于把核废料储存在盐丘里。

重力测量。重力法对盐丘能进行有效的勘察。盐的密度稳定，为2.1×10³kg/m³，往往低于围岩(2.2×10³～2.4×10³kg/m³)，在盐丘上可测到n×10～n×100g.u.的重力低。当盐丘上部有厚层石膏时，由于石膏密度大，结果形成弱重力低背景上的重力高。当盐丘为致密火成岩环绕(火成岩在盐丘形成过程中侵入)时，则在重力低的边缘出现环状重力高。盐丘表面起伏可用高精度重力和地震测量综合研究。当盐丘地区的重力场非常复杂时(重力场为盐上、盐下层位、盐层和基底的综合反映)，采用最小化法进行解释:首先根据地质－地球物理资料提出模型，然后自动选择与观测重力异常最吻合的模型曲线，使两者偏差的平方和等于最小值。

电法测量。盐比围岩电阻率高，是电性基准层，以往盐层构造用直流电测深研究，近年来则愈来愈多地采用大地电流法和磁大地电流法。采用大地电流法确定盐体埋藏深度时，利用大地电流平均场强与盐层深度之间的统计关系，因此要掌握少量钻探和地震资料。平均场强的高值区对应于盐丘和盐垣，这样圈出的局部构造很多已被地震或钻探所证实。

地震测量。在构造比较简单的沉积岩区地震反射和折射法探测盐层起伏是很有效的。例如丹麦为储存核废料选择的莫尔斯盐丘，其位置和形态就是根据反射面的分布确定的。在某些情况下地面地震法只能确定盐丘顶部平缓部分的位置。而侧壁的形态和位置难以确定，这可以采用井中地震。

总之，在选址时，为了研究盐层构造，一般先利用重力和电法，两者结合起来能更详细地确定盐层构造在平面上的大小和形态。根据重力和电法结果布置地震测网，通过地震法可准确确定盐体深度，而利用井中地震则可准确确定盐体侧壁的位置和形态。

B.研究盐体的内部结构

为了确定盐体是否适应于储存核废料，必须研究盐体内部结构，即其所含杂质(夹层)数量、含水性和裂隙发育程度。

确定杂质(夹层)的数量。盐的相对纯度是影响其能否储存核废料的一个重要因素，杂质的出现会使盐层的抗压强度减小，屏蔽射线的能力降低。盐体所含杂质包括泥质组分、石膏等，泥质组分有的形成单独的夹层，有的与盐混在一起，形成泥盐。美国得克萨斯州的帕洛杜罗盆地用天然γ测井和密度γ－γ测井评价了中上二叠系盐层的纯度。γ射线强度与泥质含量有关，因为泥质组分中的钍量较高。γ－γ测井求得的密度则与石膏的百分含量之间存在着线性相关关系。计算了每个钻孔每个盐层的γ强度平均值。不到30ft的夹层，其γ强度与盐层一起平均，当夹层厚于30ft时，就把盐层作为两个单独的层处理，据此编制了不同旋回的γ射线强度的等值线图，它实质上就是泥质含量分布图，从中可以选择泥质含量最低的地区作为储存核废料的地点。

在美国盐谷地区还曾利用垂直地震剖面法，根据波速的不同划分盐中的夹层。而在丹麦的莫尔斯盐丘则用井中重力研究了盐内的夹层。

研究含水性。盐体含水对建立核废料是一个潜在的危险，它使部分盐溶解成为卤水，减小盐的机械强度并腐蚀废料容器。测量盐体的含水量可以采用中子测井，以²⁵⁵Cf为中子源。试验表明，在释放的γ射线谱线上氢本身的峰很弱，不能用作评价含水量的尺度，但可利用快中子与Na和Cl原子核的相互作用，以下列参数衡量含水量:Na中子非弹性散射峰与Cl中子俘获峰的比值。非弹性散射是指Na的原子核吸收一个中子并放出一个中子和γ射线，γ射线峰的位置在138keV;中子俘获是指Cl的原子核俘获一个中子并放出γ射线，其峰的位置在789keV。上述比值与水的含量呈正比。美国曾利用瞬变电磁法来确定卤水的位置，在实际探测时发现，卤水的位置与瞬变电磁法一维反演的低阻层位置相当吻合。

了解裂隙发育程度。为了保证核废料库的安全，必须了解盐层的裂隙发育程度。主要方法为井中电法(特别是无线电波法)和声波测井。盐的电阻率高，电磁波传播的损耗小，无线电波法的探测距离大，夹层或裂隙的电阻率或介电常数与盐不同，这些都是应用无线电波法的有利条件。无线电波法包括透视和反射法，透视法测孔间信号的衰减，而反射法的发射和接收天线位于同一孔内，测电磁脉冲的走时和反射层的特征。均匀的盐不会产生明显反射，裂隙增多则反射亦增多。无裂隙的盐电阻率高、衰减小，多裂隙的盐则电阻率低、衰减大。因此，衰减小、反射少的盐体更适于储存核废料。

用声波测井确定裂隙带的位置时可以利用不同的参数，如反射波幅度、声波速度和区间时间。

(2)深成结晶岩体选址和勘察中的地球物理工作

核废料拟储存于花岗岩深成结晶岩体500～1000m深度上类似于矿山的处理洞穴中。在深成结晶岩体的选址和勘察过程中，地球物理工作分为三个阶段，即场地筛选、场地评价和洞穴开挖过程中的勘察。

A.场地筛选

首先开展区域普查来筛选几个地区，作为候选的处理场地，每个地区的面积可达上千平方千米。在筛选过程中，了解深成岩体的形态和深度、周围地质环境、主要不连续面的位置和走向，盖层的特征、岩石的完整性等都是很重要的。由于场地筛选是区域性调查，涉及面积很大，所以要选用快速普查性的地球物理方法，尤其是航空地球物理方法。航空磁测曾被用来确定深成岩体的边界以及岩体中的岩石与构造界面，一般与航空磁测同时开展的航空γ能谱测量也可用于划分花岗岩体的边界，花岗岩体铀的含量可达8×10^－6，而围岩往往低于2×10^－6。航空电磁法用来填绘裂隙带在近地表的投影以及覆盖层的特征。湖区的裂隙带则可采用船载声呐设备圈定。岩石的完整性可以通过测量岩石的整体电阻率来评价，采用的方法有大地电磁法(MT)、音频大地电磁法(AMT)、瞬变电磁法(TEM)和直流电阻率法等。

地面重力法曾被用来确定深成岩体的形态和深度及其地质环境。图9.15显示一条南北向跨过岩基的39km长的重力剖面，图上包括实测和模型重力曲线以及根据当地常见岩石单元作出的解释剖面。与岩基有关的100g.u.的重力低非常明显，叠加在重力低上的局部重力高很可能是由高密度的包裹体引起。

B.场地评价

场地评价是在经过筛选的较小区域内进行更详细的调查，每个区域的面积可达100km²，总的目标是圈定主要裂隙带，确定其几何形态，进行岩性填图并了解覆盖层的特征。

应用高分辨率地震反射法了解裂隙带的深部情况以及发现深埋的裂隙带。可以探测到宽于地震波主波长1/8的目标，例如在P波速度约5500m/s的花岗岩中，若采用150Hz左右的工作频率，就可以探测到5m宽的裂隙带。但是要求探测离地表1000m以内的反射体意味着有用的反射包含在地震记录的第1s内，然而对高分辨率地震常用的炮检距来说，在这一时间段内也有地滚波到达，为了减小地滚波的影响，需要采用频率滤波、f－k滤波、减小炸药量以保留信号的高频成分，并且选择适当的检波器距使地滚波在叠加时尽量减小。

目前还提出了三种应用地球物理方法估算裂隙的水压渗透性的途径:一是利用裂隙空间的电导率;二是利用裂隙内声波能量的损耗;三是利用地震波通过时钻孔对裂隙压缩的响应。

对于准备开挖的场地来说，层析方法的作用更大，因为在这样的地点钻孔的数目要控制在最低限度，以防在岩体中形成新的地下水通道。

C.开挖阶段的勘察工作

开挖储存核废料洞穴的工作开始以后，需要了解洞穴周围岩体的水文地质条件和地质力学条件。由于本阶段研究的目标减小，所以要采用高分辨率，因而是高频的地球物理方法。雷达、超声波和声辐射方法都曾得到有效的应用。

图9.15跨过岩基的一条南北向重力剖面图和二维重力模型(右侧为北)

利用超声波可以确定开挖破坏带的厚度。利用声辐射测量可以监测开挖的安全性，声辐射参数的变化可以用来预测可能产生的岩爆并确定其位置。此外，声辐射测量还用于追踪向裂隙带内灌浆的进程，这时在裂隙带附近的一系列钻孔内放置加速度计，在灌浆过程中记录的声辐射强度是同灌浆的进展相关的。

总之，在深成结晶岩地区核废料处理场地选址和勘察工作中，地球物理方法既能快速而经济地做到对大片区域的地质构造进行全面的了解，又能对候选场地进行详细评价和勘察。表9.5将各个阶段的地球物理工作加以总结。但在各个阶段的工作中，除地球物理方法外，还应综合应用其他方法，尤其是水文地质、地球化学、地质和岩石力学方法等。由于地球物理方法在解释上的多解性，还应通过钻探来验证。

表9.5深成结晶岩区核废料地质处理中的地球物理工作